目前锂离子电池回收主要包括基于冶金的元素提取和直接再生两类方法。冶金法（火法、湿法及二者结合）通过破坏材料化学键提取金属，对原料成分兼容性强，但经济与环境成本较高，且常造成锂元素损失，属于“降级回收”。直接再生则通过熔盐、水热或固相烧结等方式修复材料结构，旨在恢复其电化学性能，对结构稳定的材料（如磷酸铁锂）效果较好。然而，层状氧化物材料（如钴酸锂和三元材料）的衰减涉及化学、机械与电化学等多重因素，直接再生的难度较大，往往难以实现长期循环稳定性，导致锂、钴的再利用效率低下。

提高资源利用效率，不仅需优化回收工艺，也应关注回收材料在二次使用中的长期性能。延长电池使用寿命有助于提升锂资源在整个生命周期中的能量输出，从而延缓电池报废、减少废弃物产生。其中，通过补充锂以补偿循环中的不可逆损失，成为改善长期循环性能的一种可行途径。

超快速、普适性的废弃钴酸锂升级回收方法：利用闪速焦耳加热（FJH），在10秒内将废弃 LiCoO₂转化为Li₆CoO₄。不受材料降解程度影响，实现锂与钴的近乎完全回收，无需复杂预处理或外部还原剂。利用电极中原有的碳和PVDF作为原位还原剂，简化流程、降低能耗。

解决材料空气敏感性与氧释放问题：通过低温硫涂层形成均匀包覆层（L6CO@S），显著提升材料在空气中的稳定性。硫不仅作为物理屏障，更能化学捕获晶格氧，将其转化为稳定的硫酸根，有效抑制氧气释放和副反应。提升材料加工性能，防止电极浆料凝胶化。

显著提升电池循环寿命：Li₆CoO₄作为高容量、不可逆的锂补偿添加剂，首次充电后释放大量锂离子，补偿电池循环中的活性锂损失。在石墨｜LiFePO₄全电池中，添加4% L6CO@S 可实现 91.4% 的容量保持率（1400次循环），显著优于未添加或添加未包覆材料的电池。

兼具经济与环境效益：相比传统火法、湿法及直接再生方法，该策略在经济回报、能源消耗和碳排放方面表现更优。每千克原料可实现 $42.79 的最高利润，同时温室气体排放最低（0.23 kg/kg 原料），实现从“废料到高性能添加剂”的闭环升级。

图1.SLCO快速升级转化为L6CO

图2.L6CO@S的空气稳定性得到改善

图3.硫驱动的L6CO@S中氧气析出的抑制

图4.L6CO@S作为无损锂源的电化学性能

图5.不同SLCO回收策略的经济和环境分析

这项研究提出了一种快速且可扩展的升级回收策略，利用FJH将SLCO转化为高性能、高价值的L6CO。与依赖复杂相重构以实现稳定循环的传统再生方法不同，L6CO作为额外的锂源，经历不可逆氧化步骤后不再参与后续循环。该工艺可在10秒内完成相变，所需原料预处理极少，可耐受多种SLCO降解状态，无需外部还原剂，并能近乎完全地回收锂和钴。为解决L6CO固有的空气敏感性和析氧问题，引入了均匀的硫包覆层，显著提高了其环境稳定性并能有效清除活性氧。所得L6CO@S复合材料展现出优异的加工性能、强大的锂供体能力以及与Gr||LFP和Gr||LCO体系的良好相容性，有效提升了能量密度，延长了循环寿命，并在长时间运行中保持了较高的库仑效率。除了其电化学优势外，这种升级回收方法还具有显著的环境和经济效益。与火法冶金、湿法冶金和直接回收路线相比，它能实现最高的利润率、最低的温室气体排放和最高的能源效率。生命周期分析和成功放大至1安时软包电池规模的实验证实了其实际可行性和工业应用价值。这些发现共同构建了一个闭环、高价值的回收模式，将材料回收与性能提升相结合，为下一代锂离子电池的生命周期管理提供了一个可扩展且可持续的框架。